1. 研究目的与意义
在实现精细化学品清洁生产的研究中,氧化反应是应用最广,也是最难控制的一类反应。
其中,烯烃的环氧化不仅用于生产大宗有机化工原料,也广泛用于制备各种精细化学品,因此在精细化学品合成以及石油化工中均占有极其重要的地位。
杂多酸是一类金属-氧簇类化合物,其中的金属原子一般以最高氧化态存在,其外层空轨道中极易接受电子而氧化其它物质,使得其催化氧化性质尤为引人注目。
2. 课题关键问题和重难点
问题:1.其他催化剂催化氧化反应是否有可借鉴的地方?2.其他催化剂与杂多酸催化剂相比有什么优点与不足?3.如何设计合成催化剂路线?4.如何检验催化剂催化效果?5.如何防止杂多酸催化剂在H2O2的作用下被逐级降解,使催化剂可以被回收复用。
难点:1.设想杂多酸催化剂的结构。
2.设计合成杂多酸催化剂路线。
3. 国内外研究现状(文献综述)
1.烯烃环氧化概述 烯烃环氧化反应:烯烃用过氧酸氧化,生成1,2-环氧化合物的反应,称为烯烃环氧化反应,也称为Prilezhaev反应,其中酸一般选择过氧乙酸、过氧苯甲酸、间氯过氧苯甲酸等是实验室中常用的环氧化试剂[1]。
陈杨英等人指出[2]烯烃环氧化产物是一类用途极广的有机原料和生成大量的副产物。
其产物环氧化合物是含氧三元环的醚类化合物,可以看作环氧乙烷的衍生物。
4. 研究方案
选定课题:有机杂多酸盐类催化剂催化烯烃环氧化性能研究;本课题拟将有机基团修饰杂多酸盐,合成一类新颖的有机-无机杂化类催化剂,利用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线衍射、扫描电镜、气相色谱、热重、吸附-脱附和元素分析物质结构,催化H2O2为氧源的烯烃环氧化反应,期望通过有机基团功能化修饰杂多阴离子后,提高催化剂对烯烃环氧化的催化性能及回收复用性能。
5. 工作计划
周计划:1.第一学期第18-21周:查找杂多酸及离子液体的相关文献的相关的文献及书籍,了解离子液体和杂多酸盐的概念、离子液体作为溶剂的优点和特点、功能化离子液体的制备、有机杂多酸盐的制备及表征、 烯烃环氧化反应的研究进展并开始设计实验过程。
2.第二学期第1-3周:合成催化剂。
3.第4-6周:催化剂结构的表征确定:利用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线衍射、扫描电镜、气相色谱、热重、吸附-脱附和元素分析物质结构。
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