1. 研究目的与意义
随着工业化的广泛发展和人口的快速增长，化石燃料枯竭造成的能源危机和环境污染被认为是未来的两大挑战。为了解决这些问题，太阳能收集是实现人类社会可持续能源生产的一个有前途的策略。制造能够将阳光能量转化为化学键的功能器件在实现这一目标中发挥着至关重要的作用，因为它代表着以低环境和经济成本生产化学燃料的真正机会。在过去的几十年里，许多半导体光催化剂被报道在光照射下能有效地从水中产生氢气。特别是CdS的带隙较窄(2.4eV)，与太阳可见光光谱吻合较好，带边位置适合将H2O还原为H2的，因此得到了广泛的研究。光催化(PC)水或海水裂解成H2被认为是开发和转化可再生太阳能的有效方法。在PC系统中，光催化剂在高效的太阳能-氢转化过程中发挥了巨大的作用。然而，大多数半导体光催化剂都存在一些缺点，如光吸收能力差，电荷转移速率慢，因此需要各种方法对半导体进行改性，提高其光催化活性使用太阳能进行清洁能量H2的光催化水被认为是应对化石燃料快速消耗和不断增长的环境污染的一种有前途的方法。 自1972年首次报道了本田和富吉希马（Fujishima）在1972年在TiO2电极上进行水的光催化分裂，在过去的几十年中，已经报道了许多用于水分裂的高效光催化剂。然而，由于宽带隙引起的大多数光催化剂主要是在紫外线辐射下产生的H2产生的，仅在总太阳能的一小部分中存在。为了提高太阳能的转化效率，仍然紧急具有高光催化活性的可见光响应光催化的发展。
CdS具有狭窄带隙的禁带（Eg = 2.4EV）能够吸收高达520nm（λ= 1240/Eg）的太阳能光。另外，由于由S2P轨道组成的CdS的价带（VB）的电势为比较负（高），因此CdS的传导带（CB）的电位非常负（高），具有强大的还原性让 H 至H2的降低能力。 然而，由于其表面上的快速电荷载体重组以及缺乏H2进化的活性位点，因此纯CdS进行水分裂的光催化活性非常低。为了减少光生载体的重组，将贵族金属（如Pt，Pd）作为共催化剂附着在CdS的表面。 但是，考虑到高贵金属的高成本和稀缺性，廉价和高性能的催化剂的发展对于大规模的光催化水分分裂是必不可少的。最近，它报道说，贵族无金的可催化剂，例如石墨烯,MoS2, NiS,Co(OH)2,表现出色旨在改善CdS的光催化活性，表明非贵金属做催化剂可以代替光催化水分裂的贵金属，用于氢生产。 最近，已证明基于钴的化合物，例如Co8S9, Co(OH)2 , CoP 和 CoPy，被证明是促进H2进化活性的有效共催化剂。对于O2我们一边通过Co3O4 作为促进催化的共催化剂。
近年来，研究人员主要关注辅助催化剂的开发过程，设计新的光催化体系，以获得高效的光催化整体水裂解。加载助催化剂可以降低过电位，在半导体表面提供有效的表面反应活性位点，并有助于光生载流子在助催化剂/半导体界面处的快速分离。显著提高了CdS在光催化裂解水过程中的光稳定性。在这些辅催化剂中，四氧化三钴(Co3O4)已被证明是提高宿主半导体光催化活性的优良辅催化剂。它作为空穴收集器有效地分离电子-空穴对，并作为光催化析氧的氧化辅催化剂。此外，适当的电子下沉函数和低空穴转移过电位使其易于与其他半导体进行良好的集成。Liu等证明了Co3O4量子点改变了TiO2的功函数，促进了电子从TiO2向Co3O4量子点的转移结合上述分析，我们期望沉积在CdZnS上的金属氧化物辅催化剂可以有效地将孔洞从硫化物转移到氧化催化剂位点，从而有效地调节孔洞的空间运动，解决Cd基硫化物光催化剂的稳定性问题。
2. 研究内容和预期目标
课题的研究内容包括以下几点：本论文拟设计构筑一种双助催化剂修饰的富含硫空位硫化镉（CdS-Sv）光催化材料用于高效分解水析氢。本课题拟制备铂和四氧化三钴双助催化剂修饰的CdS-Sv光催化材料（Pt/CdS-Sv/Co3O4），研究该催化材料的形貌、比表面积、孔径分布、光学性质、光电性质，考察Sv浓度对CdS光催化分解水析氢性能的影响规律，探究双助催化剂在电荷分离及传输过程的优势。
具体研究内容包括：
（1）通过水热法制备棒状CdS和CdS-Sv材料，并调控Sv浓度；
3. 研究的方法与步骤
1.通过水热法制备无空位的CdS材料，调控水热的时间，以制备最佳状态的CdS材料，进行一定的筛选，进行表征分析为什么不同水热时间会让CdS的性能不同
2.把无空位的CdS 放在管状炉 700℃下烧 30 min，并控制温度和时间调控Sv，对CdS和CdS-Sv材料进行XRD、SEM、紫外可见吸收光谱、荧光光谱、光电化学性质等进行表征并分析有无空位的材料形貌、比表面积、光学/光电性质的差异；筛选最佳Sv浓度的CdS-Sv
3.CdS-Sv上用不同的方式修饰 Co3O4 和 Pt，对所制备CdS-Sv和修饰后CdS-Sv的光催化产氢和氧进行检测评估，并分析这两种材料对于CdS-Sv的光催化性能影响
4. 参考文献
1. Z. Li, R. Li, H. Jing, J.Xiao, H. Xie, F. Hong, N. Ta, X. Zhang, J. Zhu, C. Li, Blocking the reversereactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modifiedwith Al2O3 [J]. Nat. Catal. 2023, 6, 80-88.
2. P. Zhou, I. A. Navid, Y.Ma, Y. Xiao, P. Wang, Z. Ye, B. Zhou, K. Sun, Z. Mi, Solar-to-hydrogenefficiency of more than 9% in photocatalytic water splitting [J]. Nature 2023,613, 66-70.
3. Y. Tang, X. Jia, Y. Guo,Z. Geng, C. Wang, L. Liu, J. Zhang, W. Guo, X. Tan, T. Yu, J. Ye, Surfaceunsaturated sulfur modulates Pt sub-nanoparticles on tandem homojunction CdSfor efficient electron extraction [J]. Adv. Energy Mater. 2023, 2203827.
5. 计划与进度安排
(1) 第1-3周：查阅资料，制定实验方案与计划，准备开题报告；外文论文翻译，论文前言部分的撰写；
(2) 第4-6周：制备棒状CdS、CdS-Sv、Pt/CdS-Sv/Co3O4材料；对材料进行XRD、TEM、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱、光电化学性质等进行表征；
(3) 第7-10周：对棒状CdS、CdS-Sv、Pt/CdS-Sv/Co3O4材料进行光催化分解水析氢的性能进行评估，总结分析Pt/CdS-Sv/Co3O4材料影响其光催化性能的关键因素；
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