1. 研究目的与意义
杂多酸由于其活性高,选择性优秀,腐蚀轻微,反应条件温和,在绿色催化研究领域中受到研究者们广泛关注。
杂多化合物中的金属原子一般以最高氧化态存在,其外层空轨道中极易接受电子而氧化其它物质,因此具有氧化还原功能。
此外,杂多酸还具有独特的结构,可以通过分子裁剪和分子设计改变组成和结构在很大范围内调变其催化性能。
2. 课题关键问题和重难点
1、对常规离子液体型有机杂多酸盐阳离子进行功能化设计,获得在H2O2体系中不溶解的固体杂多酸催化剂,且功能性基团对杂多阴离子的电子修饰作用还有可能提高催化剂的催化活性。
2、催化剂的合成过程要选择合适的反应条件,确保所合成的物质是目的产物。
3、氧化反应普遍存在选择性不高,催化剂活性低的问题,如何设计一类基于杂多阴离子固体催化剂催化氧化反应获得高活性和高选择性,是本课题的一大难点。
3. 国内外研究现状(文献综述)
杂多酸是由中心杂原子和配位原子以一定的结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸的总称。
其配位原子主要为W、Mo、Nb、V、Ta等几种过渡金属元素,而可作为中心杂原子的元素很多。
由于中心杂原子可以不同价态存在于杂多阴离子中,因而杂多酸种类繁多。
4. 研究方案
1、设计一类基于功能化离子液体的杂多酸盐固体催化剂,通过阴离子交换和质子化反应将胺功能化的离子液体与杂多酸反应结合。
并采用红外、紫外、热重等表征方法表征其结构。
2、研究其在以双氧水为氧化剂的氧化反应中的催化性能,实现催化剂的重复使用。
5. 工作计划
1.第一学期第18-21周:查找离子液体、杂多酸的相关文献及书籍,了解离子液体和杂多酸盐的特点、功能化离子液体的制备、杂多酸盐催化氧化反应的过程及机理。
完成开题报告及文献翻译。
2.第二学期第1-4周: 设计合成离子液体型杂多酸盐固体催化剂。
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