1. 研究目的与意义
硬脂酸淀粉酯是变性淀粉的一种重要类型，传统的硬脂酸淀粉酯的合成通常是在二甲亚砜等有机溶剂以及碱性催化剂存在下进行反应，制备不同酯化度的硬脂酸淀粉酯。然而用于淀粉改性的有机溶剂通常存在着易挥发、毒性大、易燃易爆、操作性差等缺点。室温离子液体特有的理化性质且作为一种#8220;绿色溶剂#8221;使它能克服以上缺点，并在淀粉的溶解及改性方面也体现出优势。同时以离子液体作为反应介质，可为化学反应提供不同于传统溶剂的环境，并可通过改变反应机理进一步提高催化剂活性、稳定性、反应转化率及选择性。因此选择离子液体作为溶剂，脂肪酶作为催化剂催化合成硬脂酸淀粉酯实现了符合绿色化学理念的淀粉改性。本文的目的在于实现离子液体中脂肪酶酶催化硬脂酸淀粉酯的均相合成，对其结构与性质进行鉴定与研究，并探讨该体系下的脂肪酶的活性调控对酯化反应的影响。
2. 研究内容和预期目标
研究内容：1、研究离子液体中脂肪酶活性的调控对于酶催化的影响；
2、研究离子液体中合成硬脂酸淀粉酯的性质。
拟解决的关键问题：
3. 国内外研究现状
在国外,有关硬脂酸淀粉酯的研究工作进行的比较多,特别是美国和日本。
早在二十世纪四十年代,James等人就开始了硬脂酸淀粉酯的研究工作。
国内目前只有程发等人采用水媒法进行了硬脂酸淀粉酯合成的研究,赵秀娟等人在无溶剂体系中,用脂肪酶Lipozyme TLIM催化合成硬脂酸大米淀粉酯。
4. 计划与进度安排
1、离子液体中脂肪酶活性的调控：
1）研究离子液体中水活的控制对酶催化的影响。取烘干的淀粉4.8 g加入到1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐（20 g）和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（76 g）的混合离子液体中，120 ℃恒温搅拌1 h；将溶解后的混合体系降温，加入24 g硬脂酸甲酯和0.4 g脂肪酶CRL，再分别加入2 g不同水活度的水合盐对，包括Na2HPO4 2/0（Aw 0.15）、Na4P2O7 10/0（Aw 0.47）、Na2HPO4 7/2(Aw 0.61)、Na2SO4 10/0(Aw 0.76)、Na2HPO4 12/7（Aw 0.85）的水合盐对，在60 ℃下反应3 h，同时做对比试验。反应结束后，待溶液冷却加无水乙醇进行洗涤、抽滤，重复3次，再用蒸馏水洗去水合盐对，得到的沉淀物在40 ℃下干燥48 h。所得产物采用酸碱滴定法测定取代度。
2）研究冻干酶的pH控制对于酶催化的影响。称取2 g脂肪酶，分别加入到10 mL 0.2 mol/L不同pH（pH 5、pH 5.7、pH 6.4、pH 7.1、pH 7.8）的磷酸缓冲溶中，于冷冻干燥机中冷冻干燥后备用；分别取烘干的淀粉4.8 g加入到1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐（20 g）和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（76 g）的混合离子液体中，120 ℃恒温搅拌1 h；将溶解后的混合体系降温，各加入24 g硬脂酸甲酯和0.4 g不同pH冻干酶，在60 ℃下反应3 h，同时做对比试验。反应结束后，待溶液冷却加无水乙醇进行洗涤、抽滤，重复3次，再用蒸馏水洗去磷酸盐，得到的沉淀物在40 ℃下干燥48 h。所得产物采用酸碱滴定法测定取代度。
5. 参考文献
[1]耿月姗. 纤维素酶在几种咪唑类离子液体中活性研究[D].天津大学，2009: 84-90.
[2]杨婧. 脂肪酶的固定化及其在油酸丁酯合成中的应用[D].北京化工大学，2008: 68-74.
[3]王永泽.离子液体中脂肪酶催化酯交换合成和拆分的研究[D]. 浙江大学, 2006: 32-40.
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